Nanoscopically localized second-harmonic radiation sources for imaging and lithography (PDF)

Over the past decades nanotechnology has advanced extremely, which has provoked a need for increased resolution in lithography as well as imaging. Second-harmonic generation (SHG) appears to be a versatile tool to satisfy these demands. Ferroelectric single crystals as efficient sources of second-harmonic radiation are now being replaced by nanocrystals in nano-optics. However, also plasmonic nanostructures have proven to be good emitters with the particular advantage of being dependent on ambient medium, which makes them promising for sensing devices. Moreover, the plasmonic field enhancement, which is strongly confined on the nanometer scale, is also beneficial for amplifying the SHG in the direct vicinity of the structure. In this work we present measurements of the second-harmonic radiation emitted by ferroelectric nanocrystals, plasmonic nanostructures, and core-shell systems, excited by 50-fs laser pulses in various polarization states. Analytical models, e.g. Mie scattering theory, as well as numerical methods, e.g the multiple-multipole method (MMP), were applied out to elucidate the underlying mechanisms theoretically.
Kurzdarstellung
In den letzten Jahrzehnten entwickelte sich die Nanotechnologie rasant, welches steigende Anforderungen an die maximal mögliche Auflösung im Bereich der Lithographie und der Bildgebung mit sich brachte. Frequenzverdopplung (SHG) erscheint hierbei als eine vielseitige Methode diese Anforderungen zu erfüllen. Ferroelektrische Kristalle als sehr effiziente Emitter frequenzverdoppelten Lichtes werden in der Nanooptik nun durch Nanokristalle ersetzt. In letzter Zeit haben sich auch plas- monische Nanostrukturen also gute Emitter erwiesen. Sie besitzen den besonderen Vorteil stark durch die Umgebung beeinflusst zu werden. Dies macht sie zu aussichtsreichen Kandidaten für Sensoren. Zusätzlich hat die räumliche Beschränkung der plasmonischen Feldüberhöhung Vorteile für die Verstärkung der SHG in der Umgebung der Struktur. In dieser Arbeit werden Messungen des emittierten frequenzverdoppelten Lichtes an ferroelektrischen Nanokristallen, plasmonischen Nanostrukturen und Kern-Schalen-Systemen bei Anregung mithilfe eines 50-fs Laserpulses in verschiedenen Polarisationszuständen vorgestellt. Analytische Modelle wie Streutheorie nach Mie und numerische Methoden wie die Methode der multiplen Multipole (MMP) werden genutzt, um die zugrunde liegenden Mechanismen theoretisch aufzudecken.