Photophysikalische Wechselwirkungen in organischen Halbleiterlasern (PDF)

In organischen Halbleiterlasern treten eine Vielzahl an unterschiedlichen photophysikalischen Prozessen und Wechselwirkungen auf, welche die Eigenschaften des Lasers massiv beeinflussen. Unter Verwendung und Entwicklung von teils neuartigen Untersuchungsmethoden wird, im Rahmen der vorliegenden Arbeit, ein weitreichender Einblick in die Eigenschaften der Triplettexzitonen, der Polaronabsorption und des optischen Gewinns gewonnen und so deren Auswirkungen auf die Laseremission bestimmt.
Besondere Beachtung wird den Triplettexzitonen geschenkt, da sie sowohl bei der optischen Anregung und mehr noch bei der angestrebten elektrischen Anregung organischer Laser entscheidenden Einfluß besitzen. Es wird ein neuartiges wellenleiterbasiertes Messverfahren vorgestellt, mit dem die Triplettabsorption in fluoreszenten Materialien bei Raumtemperatur und in einer amorphen Dünnschicht untersucht werden kann. Die Ergebnisse der Messungen liefern Werte für die spektrale Charakteristik der Triplettabsorption, der Triplettlebensdauer, der Triplett-Triplett-Annihilationsrate sowie der Triplett-Singulett-Annihilationsrate. Bei der Untersuchung der Triplettlebensdauer in den fluoreszenten Gast-Wirt-Systemen wird erstmals eine Stabilisierung der Triplettexzitonen auf dem Gastmolekül nachgewiesen.
Basierend auf den so gewonnenen Erkenntnissen über die Triplettexzitonen wird die zeitliche Dynamik organischer Laser untersucht. Bei Anregung mit einer GaN-Laserdiode zeigen Poly[(9,9-di-n-octylfluorenyl-2,7-diyl)-alt-(benzol[2,1,3]thiadiazol-4,8-diyl)]/Poly[2-methoxy-5-(2-ethylhexyloxy)]-1,4-phenylen-vinylen (F8BT/MEH-PPV) Laser einen Stopp der Laseremission schon wenige Nanosekunden nach Beginn der Anregung. Unter Verwendung eines angepassten mathematischen Modells wird dieses Verhalten erklärt und der Einfluss der Triplettabsorption sowie der Triplett-Singulett-Annihilation bestimmt. Mit den im Rahmen dieser Arbeit entwickelten Untersuchungsmethoden zur Charakterisierung der Triplettexzitonen sowie der Bestimmung des optischen Gewinns stehen erstmals umfangreiche Daten zur Verfügung, um die Dynamik der Laseremission zu beschreiben. Bei Untersuchungen der Triplettexzitonen in 6,6'-(2,2'-Octyloxy-1,1'-binaphthyl)/Poly(9,9-dioctylfluoren (BN-PFO) basierten Lasern wird eine spektrale Separation der Triplettabsorption und des optischen Gewinns gezeigt. Basierend auf diesen Ergebnissen werden frühere Untersuchungen der Dynamik von BN-PFO-basierten Lasern erstmals erklärt. Die Separation von optischem Gewinn und Triplettabsorption führt zu einer von der Wiederholrate und der Pulslänge der Anregung unabhängigen konstanten Laseremission und ermöglicht den Dauerstrichbetrieb des organischen Lasers.
Der zweite Teil der vorliegenden Arbeit beschäftigt sich mit der Realisierung einer organischen Laserdiode und den dabei auftretenden photophysikalischen Wechselwirkungen. Zunächst wurde eine Bauelementstruktur vorgestellt die sehr geringe Laserschwellstromdichte ermöglicht. Basierend auf diesem optimierten Aufbau wird der Einfluss der Ladungsträgerabsorption untersucht. Die Polaronabsorption in organischen Halbleitermaterialien wird mit einem neuartigen wellenleiterbasierten Messverfahren bestimmt. Es wird gezeigt, dass im Material 2-(9,9'-Spirobifluoren-2-yl)-9,9'-spirobifluoren (BSBF) die hohe Polaronabsorption die elektrisch angeregte Laseremission unterbindet. Das Material 1,3-Bis[2-(2,2'-bipyridine-6-yl)-1,3,4-oxadiazo-5-yl]benzen (Bpy-OXD) und insbesondere der Lochtransporter 2,2',7,7'-Tetrakis(N,N-diphenylamin)-9,9'-spirobifluoren (S-TAD) weisen hingegen ein spektrales Fenster geringer Polaronabsorption, was nur zu einer moderaten Erhöhung der Laserschwelle führt.
Zusätzlich zu den für die Realisierung einer organischen Laserdiode wichtigen Ergebnissen, werden erstmals organische Laser auf flexiblen selbstorganisierten PDMS-Substraten untersucht. Zudem wird die Bestimmung der Ladungsträgerdichte in elektrochemisch dotierten Materialien mittels des Polaronabsorptionsquerschnitts vorgestellt.