Ibrahim, H: Tracking coherences in a dissipative ocean:

Am Modellsystem eines zweiatomigen Moleküls in einer Edelgasmatrix (Br¬2/Ar) wird eine Methode vorgestellt, um verborgene kohärente Strukturen zu verstärken und somit aus einem überragenden, jedoch inkohärenten Untergrund heraus zu präparieren. Dies geschieht durch Überlagerung von phasenkontrollierten Pulssequenzen, die in direkter Weise aus spektroskopischer Information mit einem Pulsformer erzeugt werden. Dazu ist eine sehr präzise Kenntnis der energetischen Signatur des Zielzustands erforderlich. Diese wurde durch
X(v'' = 0)?B(v' =) Übergänge, anhand der Emission von A', A und B(v' = 0), gewonnen. Schmale Nullphononen - Linien (NPL) wurden von v' = 2 bis v' = 19 isotopenaufgelöst detektiert. Sie werden von breiten Phononen - Seitenbanden (PSB) begleitet, welche die Phononen - Zustandsdichte der Matrix wiederspiegeln.
Mit höherer Anregungsenergie wurde eine Verbreiterung der NPL und ein Anstieg der PSB durch verstärkten Einfluss der Matrix beobachtet und quantifiziert. Anhand von Intensitätseinbrüchen der NPL, sowie von Linienverbreiterungen und spektralen Verschiebungen wurden zwei energetische Positionen zwischen v'=4-5 und v'=9 ermittelt, an denen repulsive Zustände den B Zustand kreuzen.
Der Populationsverlust aus B erfolgt schrittweise über repulsive Zustände in die tieferliegenden elektronischen Zustände A und A', welche auch durch direkte Absorption des matrixgebundenen, dominierenden A Zustands bevölkert werden. Der B Zustand zeigt eine Quanteneffizienz von nahe eins tief im Potential, welche durch matrixinduzierte Prädissoziation zu 10-3 bei v' = 19 reduziert ist.
Für die zeitaufgelösten Pump - Probe Experimente wurden ultrakurze und daher energetisch sehr breite Laserpulse verwendet. Die Dynamik des B Zustands wird bei Anregung mit 590 nm in einfachen Pump - Probe Experimenten von der A Dynamik vollkommen überlagert. Mit den Pulssequenzen jedoch wurdenWellenpakete im Abstand der B Schwingungsperiode erzeugt, welche, je nach relativer Phasenlage,